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孫啟新1，陳書法1，董玉平2
（1.淮海工學院機械工程學院，連云港222005；2.山東大學高效潔凈機械制造教育部重點試驗室，濟南250061）
摘要：針對生物質顆粒生產能耗高、效率低的現狀，該文從生物質組成角度，特別是木質素特性出發探討其成型機理。秸稈成型過程由于內摩擦力的作用產生大量熱量，溫度的上升會造成木質素的軟化，木質素的這一變化為纖維顆粒的團聚提供了黏結力。溫度和木質素特性對生物質塑性成型性能產生巨大影響，是熱黏塑變形過程。為研究生物質內部特性對塑性成型過程的影響，運用內時理論，以玉米秸稈、小麥秸稈和水稻秸稈為研究對象，構建了秸稈類生物質壓縮成型內時本構方程。借助黏土流動理論，推導定義生物質黏塑性強化函數和核函數，運用數值分析和試驗得出本構方程的系數。與試驗數據相比較，基于內時理論的熱黏塑性本構模型較好的模擬了生物質塑性流變過程。結果顯示，向秸稈中添加20%的木質素，可有效提高其塑性流動性能，降低其在相同應變下的應力以及生產能耗；當成型溫度在100～115℃之間，應變率在1×102～1×103s-1之間，對于木質素質量分數分別為29%的玉米秸稈、33.5%的小麥秸稈和34.3%的水稻秸稈的固化成型性能最好。
0引言
生物質顆粒成型是解決其收集、運輸和儲藏這一難題的關鍵技術之一[1-2]。目前生物質成型的主要方法有活塞沖壓式、螺旋擠壓式、環模擠壓式和平模碾壓式，這些方法各有自己的優點和缺點，得到了廣泛的應用[3]。
關于生物質成型機理的研究也取得了很大的進展[4-5]。霍麗麗等[6]采用經典黏彈性理論和伯格斯松弛模型，建立了生物質顆粒燃料成型的黏彈性本構模型，分別描述了不同階段的成型規律。并借助于試驗確定了木屑、棉稈和玉米秸稈等不同種類原料的力學模型參數。陶嗣巍等[7]在單軸壓縮試驗的基礎上，研究了玉米秸稈粉粒體模壓彈塑性本構方程，采用有限元大變形理論，建立了歐拉描述的有限元模型，同時考慮了剛體轉動對塑性壓縮成型的影響。鄭曉等[8]將經典線性黏彈性應變、線性黏塑性應變和非線性黏塑性應變理論疊加得到菜籽與菜籽仁的流變非線性黏彈塑性本構模型，并運用模擬退火算法對本構模型參數進行反演求解。李汝莘等[9]通過卷壓試驗和應力松弛試驗，以線性黏彈性理論中的經典伯格斯模型為基礎，建立了卷壓過程中碎玉米秸稈的流變本構方程，并用殘數法對模型參數進行擬合。
這些研究大都以經典彈塑性理論為基礎構建模型，或依靠試驗建立壓力和變形數學模型。經典彈塑性理論是以金屬材料為基礎的研究成果，而生物質的組成主要是纖維素、半纖維素和木質素，是典型耗散材料。在壓縮過程中纖維在摩擦力和擠壓力作用下會破裂，木質素會軟化而變成熔融狀[10-11]。此類模型沒有反映生物質本身的特性和組織結構對成型性能的影響，特別是沒有闡明顆粒間黏結力的產生的機理以及對成型流變過程的阻礙和促進作用。
生物質成型過程是擠壓流和填隙流的混合過程，顆粒不斷破裂，并將氣體和水分擠出完成顆粒間間隙填充，同時木質素軟化成熔融狀，并黏附在顆粒上，在顆粒之間形成黏結力。整個變形過程是彈塑性體積應變和剪切應變的結合。本文以內時理論為基礎，以單軸壓縮試驗為依據，通過內時度量的定義充分考慮生物質的構成，特別是木質素在高溫和高壓下的活化性能對生物質塑性流動性能的影響，建立熱黏塑性本構模型。為進一步的有限元分析提供材料模型依據，進而提高成型設備的整體性能和生物質顆粒生產能力。
1熱黏塑性本構模型
傳統經典塑性理論是以屈服面為前體提出的，在建立本構方程必須確定屈服面是否存在。內時理論[12]是描述耗散材料的黏塑性過程即熱力學不可逆過程的材料本構理論，它不以屈服面的存在與否為前提，但也并不排斥屈服面的存在。它用內時度量代替牛頓時間，在內時空間中對物體的的應力應變進行描述。內時度量與材料的內部結構和內變量有關系，而內變量在材料變形過程中都有自己的演化方程，運用內時理論可以將本構模型與材料的變形機理有機的結合起來。通過恰當合理的定義核函數和內時度量就可獲得耗散材料本構關系[13]。
生物質是一種典型的耗散材料，它在成型過程中產生的黏塑性流變是不可逆熱力學過程，至今對其屈服面的存在和屈服規則的定義沒有得到一致認可。內時理論在建模過程中不需要對此問題進行回答，所以可充分考慮生物質本身的特性對成型性能的影響。生物質的主要組成成分為纖維素、半纖維素和木質素，其中秸稈類生物質中纖維素和半纖維素占70%左右，木質素占17%～25%[14-15]。生物質壓縮成型過程是被粉碎過的纖維素顆粒相互擠壓、破裂和剪切填充的過程。顆粒的剪切和填充運動，會產生大量的熱量，這些熱量和填充壓力給了木質素活化的能量，促使木質素軟化和塑化，木質素的這一變化為纖維顆粒的團聚提供了黏結力，隨著材料的硬化小顆粒永久的黏結在一起。因此生物質成型過程要充分考慮木質素的特性和溫度的影響，是一個典型的熱黏塑體。對于熱黏塑體，應力可看作應變、應變率和溫度的歷史泛函數。本構模型要反映溫度、黏度、應變率對成型過程的影響。
1.1內時理論定義
秸稈成型是在有固定實形的模具里面完成的，主要發生體積應變，而塑性體積應變是由于孔隙體積變化、顆粒的破裂后形態重新排列和粉體顆粒體積變化引起的。形態重新排列會引起剪切應力，剪切應力造成顆粒新的破裂和重排，并進一步引起體積應變，所以整個過程可看做是體積響應過程，而沒有形狀變化，可忽略偏斜應變。
2木質素對塑性流動性能影響
木質素是聚酚類三維網狀高分子化合物,屬于非晶體，沒有固定的熔點，在110℃左右會軟化，160℃左右出現熔融態，超過200℃木質素開始熱解氣化[20]。木質素具有良好的力學強度、流變性及較高的化學兼容性，是天然優良的添加劑和黏合劑。纖維素和半纖維素被粉碎后形成顆粒狀，在成形過程中顆粒進一步破裂微小顆粒，可將這些微小顆粒看作較大的晶粒，而木質素的黏結作用可看做晶粒之間的作用力。
采用硫酸法在室溫下測定玉米秸稈、小麥秸稈和水稻秸桿的木質素質量分數分別為14.81%、20.16%和21.33%。運用101-0BS型電熱鼓風恒溫干燥箱對秸稈進行水分去除。然后采用電子稱稱一定質量的秸稈，再按照質量比分別向3種粉碎過的秸稈中添加水分和木質素。
本文以堿性木質素為試驗樣品，堿性木質素為造紙業產生的工業副品，具有較好的熱塑性。將木質素與秸稈粉粒進行混合。分別取未添加木質素的秸稈、分別添加10%、20%和30%木質素的秸稈進行成型試驗，借助單軸壓縮試驗規范，測得不同種類秸稈固化成型應力應變值，如圖1所示。
從圖1可看出，在成型前期應力并沒有發生很大變化，主要是此階段成型以空氣排出和顆粒重新排列為主，顆粒沒有發生大的變形。當應變超過50%，隨著木質素含量的增加，應力出現了明顯下降，此階段木質素開始軟化增加了秸稈顆粒的流動性能。但對于添加30%木質素的秸稈在應變74%～81%間出現應力上升，隨后又下降。其原因是木質素的增加提高了顆粒間的黏結力，又阻礙了成型過程。隨著成型進行由于溫度的升高木質素出現塑化并伴隨進一步脆化，進而喪失了部分承載能力，應力出現下降。這與文獻[20]描述的木質素基熱塑性材料的力學性能相同。從圖1得出，按質量比添加20%木質素的秸稈成型性能最好，在相同應變的情況下，其最大應力相比原材料的減小10MPa左右。
根據文獻[21]的研究，在生物質固化成型過程由于摩擦力的存在伴隨著溫度的變化，當成型進行60min后，秸稈物料溫度達到70℃；240min后，溫度可穩定在110～125℃之間，此時成型性較好。由于溫度對木質素的特性影響非常明顯，為進一步考察木質素對秸稈成型性能的影響，對不同木質素含量的秸稈成型過程產生的溫度進行測試，結果如圖2所示。由圖可知，木質素的添加降低了成型過程溫度，220min后成型溫度可相對穩定。木質素質量分數為29%玉米秸稈的穩定成型溫度為105～115℃，質量分數為33.5%的小麥秸稈的穩定成型溫度為100～110℃。水稻秸稈成型溫度變化與小麥秸稈相同。其原因是木質素軟化提高了顆粒的流動性能，內部摩擦減小了。進一步驗證了熱量不僅來自于生物質與成型模具的摩擦，還來自于生物質微小顆粒之間的錯位和剪切摩擦，適量添加木質素可降低秸稈成型過程的能耗。而對于添加30%木質素的生物質，在240min后出現了溫度上升，其原因是大量木質素軟化增加了顆粒間的黏結力，阻礙顆粒的流動性，這與圖1應力應變圖的變化是相吻合的。對于木質素含量超過40%的小麥和水稻秸稈，在較高溫度下會出現塑化而導致成型失敗。
通過試驗得出木質素的含量和性能特別是軟化后產生的黏性，對生物質的成型有顯著的影響。生物質成型過程會產生大量的熱量，是一個熱黏塑成型過程。對于耗散材料，經典熱力學第二定律可寫為[13]：
3參數確定
材料常數按照文獻[18]、[23]中提出的數值分析方法確定，并結合試驗進行擬合校正。試驗儀器為GDS固結試驗系統。如圖3所示，通過對試驗裝置和試驗原理的改進，在此系統上分別進行一維蠕變試驗和等應變率壓縮試驗。金屬制成的成型筒作為側限，限制生物質整體偏斜應變。通過收集氣體和水份，作為計算體積應變的依據。最終所得本構模型材料常數如表1所示。
4試驗驗證
從表1不同種類秸稈的本構模型常數值得出，小麥秸稈和水稻秸稈的常數值基本相同，證實了木質素含量對成型性能的影響。
為驗證熱黏塑性本構模型的可行性，按照圖3的試驗方法，分別對添加20%木質素的玉米秸稈和小麥秸稈在40和110℃、應變率為1×102和1×103s-1的條件下的進行壓縮試驗。將試驗數據和本構模型繪制成塑性變形真應力-應變響應曲線，得到圖4。在溫度40和110℃條件下，玉米秸稈的應力模擬值與試驗值的相對誤差分別為2.11%、2.46%；小麥秸稈的相對誤差分別為1.81%、2.29%。考慮到秸稈固化成型的復雜性，該誤差在許可范圍內。從圖中也可直接比較得出，在較大的應變范圍內，本構模型的模擬結果與試驗數據有較好的吻合，模型能夠反映材料的軟化-強化特性，同時也很好地模擬了材料的率相關性和溫度相關性。
5結論
1）運用內時理論構建了生物質成型致密壓縮階段的熱黏塑性模型，該模型考慮了生物質內部特征，木質素含量及其溫度特性對塑性流動性能的影響。與原材料相比，向玉米秸稈、小麥秸稈和水稻秸稈中添加20%的木質素，其成型過程中的最大應力可降低10MPa左右；當成型溫度在100～115℃之間，應變率在1×102～1×103s-1之間，可有效地提高木質素的活化性能。
2）運用數值分析和試驗確定了玉米秸稈、小麥秸稈、水稻秸稈本構模型的參數。
3）通過試驗驗證，本構方程與試驗數據繪制的應力應變曲線吻合。在溫度40和110℃條件下，玉米秸稈的應力模擬值與試驗值的相對誤差分別為2.11%、2.46%；小麥秸稈的相對誤差分別為1.81%、2.29%，該誤差在許可范圍內。
4）通過研究木質素活化性能，得出對木質素含量對秸稈顆粒成型起關鍵作用，木質素添加量的精確化計算及其改性是下一步的研究重點。
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